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Champs d'activités
- 1) Frustration triangulaire des interactions
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Lorsque les entités physiques en interaction sont placées sur un réseau triangulaire et que l'interaction favorise un ordre antiparallèle, on observe la frustration triangulaire où il n'est pas possible de satisfaire la condition d'énergie minimale pour chaque liaison. L'état fondamental fait alors apparaître au-delà d'un ordre orientationnel, un ordre chiral propre à la configuration orientationnelle obtenue dans le fondamental. L'influence de cette caractéristique configurationnelle sur les propriétés des phases obtenues et les propriétés critiques lors des transitions de phase constituent le coeur de nos travaux.
La problématique énoncée plus haut a été étudiée dans le cadre des matériaux mésomorphes où les molécules forment un réseau triangulaire de colonnes. Les entités moléculaires étant représentées par un moment octopolaire et s'empilant le long des colonnes dans un ordre hélicoïdal, la symétrie et le caractère des fluctuations sont étendus par rapport à la frustration triangulaire magnétique simple. L'objectif de nos travaux est l'étude des contributions apportées par ces degrés de liberté additionnels sur les diagrammes de phase et les propriétés critiques des matériaux ainsi formés.
Nous avons travaillé depuis plusieurs années sur la problématique énoncée plus haut dans le cadre de nos études sur les antiferroaimants triangulaires frustrés. Une compréhension des diagrammes de phase et des propriétés critiques en fonction des champs d'anisotropie magnétique et d'un champ magnétique extérieur a été élaborée et l'influence du caractère chiral du paramètre d'ordre démontré et caractérisé. Les études ont permis une comparaison avec les composés magnétiques ABX3 et un accord au moins qualitatif a été obtenu. Au cours des deux dernières années, comme mentionné plus haut, nous avons abordé l'application de ces concepts à l'étude des matériaux mésomorphes ayant une structure triangulaire de colonnes. Nos approches se sont inspirées de nos travaux antérieurs sur la frustration magnétique. Nous utilisons les méthodes théoriques de la physique statistique adaptées au type de problème en cause. À partir de l'identification d'un paramètre d'ordre octopolaire pour les entités physiques impliquées et de considérations générales sur les symétries hexagonales, nous avons obtenu un Hamiltonien pour le système. Pour le modèle unidimensionnel, nous avons fait appel à une théorie des instabilités de soliton et la méthode du potentiel effectif pour obtenir le diagramme de phase à température nulle en fonction du champ d'anisotropie local. Les propriétés thermodynamiques et les fonctions de corrélation du même modèle unidimensionnel ont été obtenues par la méthode de matrice de transfert. Les propriétés du modèle tridimensionnel ont été élaborées dans le fondamental à T=0 et, grâce à une théorie de champ moyen, à T0.
Étant donné que ce sujet est moins connu, je vais consacrer un peu d'espace à le présenter. Il existe des cristaux liquides, formés de molécules planes et rigides, ayant des phases discotiques où les molécules se superposent en colonnes, les colonnes formant des réseaux 2d triangulaire ou rectangulaire. Notre intérêt s'est porté sur les HHTT où la molécule possède la symétrie D3 avec un réseau triangulaire. L'interaction intracolonne force une configuration hélicoïdale des variables angulaires des molécules (hélicité ±) ayant un pas incommensurable avec la distance intracolonne (mais très près de 8 molécules). Pour la structure 2d triangulaire, les interactions intercolonnes sont frustrées. Au-delà de la frustration triangulaire, la phase discotique en colonnes ajoute la possibilité d'un comportement fluide ou quasi-ordre des centres de masse dans les colonnes, le déplacement d'ensemble des colonnes, la compétition additionnelle de la période intracolonne (possiblement incommensurable) avec la frustration triangulaire dans les plans. On aura compris la richesse (et des défis) d'un tel système.
Dans notre dernier rapport d'activités, nous avons montré que chaque molécule de symétrie D3 devrait être caractérisée par un moment octopolaire, un tenseur de rang trois à 2 dimensions (uniquement les variables angulaires). On a montré que deux scalaires peuvent être construits à partir des moments octopolaires et des cosinus directeurs des liaisons des premiers voisins dans un réseau bidimensionnel. Pour les variables angulaires, on déduit que 2 termes contribuent à l'Hamiltonien :
où i est l'angle que fait la molécule avec une direction et ij est l'angle que fait le vecteur liant le site i au site j avec cette même direction.
Dans notre première étude (Physical Review B47, no 14, pp 8479-8485, 1993), nous avons obtenu les états fondamentaux et le diagramme de phase à température finie pour un ensemble de colonnes réparties sur un réseau triangulaire, avec l'hypothèse que toutes les colonnes ont le même pas d'hélicité selon l'axe des colonnes et qu'une colonne sur trois est déplacée d'un demi-espace selon l'axe des colonnes par rapport aux deux autres. Ce déplacement introduit deux paramètres d'interaction J et deux paramètres d'interaction G. L'étude des phases dans le fondamental et à température finie en fonction des paramètres d'interaction a fait apparaître des phases ayant un ordre angulaire et un réseau du signe de l'hélicité des colonnes que l'on retrouve dans les résultats expérimentaux obtenus pour le HHTT.
L'étude suivante (Physical Review B49, no1, pp 55-63, 1994) a porté sur les propriétés thermiques et les fonctions de corrélation d'un modèle unidimensionnel de molécules de symétrie D3 dans un champ de symétrie hexagonal. On a montré que ce système se réduit à un modèle planaire chiral dans un champ d'anisotropie uniaxe. Les calculs ont été effectués grâce à la méthode de la matrice de transfert. À la limite isotrope, les résultats ont été obtenus de façon analytique. Nous avons montré que le coefficient de dilatation thermique change de signe aux basses températures. D'autre part la chaleur spécifique montre un croisement de comportement passant d'un caractère planaire à un caractère Ising en abaissant la température.
La troisième étude a porté sur le diagramme de phase à T=0 d'un modèle planaire chiral dans un champ d'anisotropie uniaxe (Physical Review B48 no5 pp 3074-3078, 1993). Nous avons montré que les colonnes déplacées d'un demi-espace pouvaient être représentées par un tel Hamiltonien. Le traitement dans la littérature de ce modèle était incomplet et nous avons obtenu un diagramme de phase complet en fonction de l'angle naturel intracolonne et de l'amplitude d'un champ d'anisotropie. Les calculs ont été effectués à l'aide d'une théorie des solitons pour les faibles intensités de champ et complétés par la méthode du potentiel effectif aux champs forts.
Dans la quatrième étude (Physical Review B49 no5 pp 3104-3108, 1994), notre attention s'est portée sur la stabilité de la phase de période 8 en présence d'un champ d'anisotropie de symétrie 2/3 ou 2/6. Nous savons qu'il s'agit des deux situations rencontrées dans le matériau HHTT où un tiers des colonnes est déplacé d'un demi-espace. Les calculs très précis ont été menés à nouveau en utilisant une théorie des instabilités de soliton et la méthode du potentiel effectif. Les résultats obtenus sont frappants : l'état de période 8 de la colonne déplacée est instable sous l'application d'un champ d'anisotropie de symétrie 2/6, même infinitésimal. Pour ce qui est des colonnes non-déplacées, le champ de symétrie 2/3 qu'elles subissent modifie les configurations angulaires sans déstabiliser l'état de période 8. Ce résultat très important devrait jouer un rôle déterminant dans la compréhension définitive de l'ordre dans les matériaux mésomorphes en colonnes comme le HHTT.
La dernière étude complétée (M. Hébert et A. Caillé soumis à Physical Review Rapid Comm.) porte sur un modèle tridimensionnel pour ce type de matériaux. Nous avons montré, que sous certaines hypothèses raisonnables, le système où les variables angulaires sont du type XY et les variables d'hélicité du type Ising peut être représenté par un Hamiltonien XY-Ising couplé sur un réseau triangulaire. De cet Hamiltonien nous avons déduit un développement du type Landau de l'énergie par une approche de champ moyen. Le diagramme de phase de période 3 dans les plans triangulaires montrent une grande variété de phases dont une ayant un désordre d'hélicité (Ising) avec un ordre angulaire (XY). Cette phase pourrait être importante pour la compréhension de la phase Dho, discotique désordonnée, du matériau HHTT.
Un certain nombre d'études portant sur les matériaux magnétiques antiferromagnétiques frustrés ont été complétés dont un article de revue "Critical properties of frustrated vector spin systems" (à paraître dans Magnetic Systems with competing interactions, édité par H.T. Diep et publié par World Scientific Singapour, 1994).
M.L. Plumer (associé de recherche)
A. Mailhot (Ph.D. obtenu en 1993)
M. Hébert (étudiant au 2e puis au 3e cycle)
A. Belmoufid (étudiant au 2e cycle diplômé)
H.T. Diep (Univ. Cergy Pontoise, France).
Certain molecules having hard and flat central cores show mesomorphic phases where the molecules are stacked into columns, the columns being arranged on a triangular lattice. A typical molecule is HHTT (hexa-hexyltheotriphexylene) which shows two successive columns phases for 60C<T<93C.
The molecule having D3 symmetry is represented by octupolar moment
for angular ordering. Inside the column, the molecules in the
lowest temperature ordered phase have a helical ordering with
roughly eight molecules in one period, with either right or left
handed helix. It is easily imagined that this system in three-dimension
has both the possibility of angular ordering as well as helical
ordering. In the low temperature columnar phase, a period 3 for
the helical ordering and displacement of the columns along their
axis is observed. Our contribution has been to derive a Hamiltonian
to treat this system which shows coupling between the angular
variables and the helical variable. We have also reach the conclusion
that those columns which are vertically displaced may very well
be in a different state than the undisplaced columns. There remains
to integrate these results to reach a general understanding of
the ordered columns phase.
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Denière mise à jour, 13 janvier 1997
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