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La caractérisation des matériaux conducteurs passe nécessairement par la détermination de leurs propriétés de transport électrique. Il est donc important d'étudier la réponse de tels matériaux soumis à des champs électromagnétiques surtout si ces matériaux doivent être utilisés dans des dispositifs spécialisés.
Nous visons ici la mesure de la fonction diélectrique complexe sur la gamme des hyperfréquences (100 GHz) dans le but de caractériser la polarisabilité et la conductivité des systèmes étudiés. Nous nous intéressons particulièrement aux mécanismes de conduction, à l'anisotropie, aux énergies d'activation, au type de porteurs etc. La gamme de fréquences choisie fait adéquatement le lien entre les mesures en continu et les mesures optiques.
La technique expérimentale choisie est celle de la perturbation d'une cavité résonnante par un échantillon de forme ellipsoïdale, technique particulièrement bien adaptée aux matériaux anisotropes sur lesquels aucun contact électrique n'est requis. La fonction diélectrique complexe est obtenue en fonction de la température (2-300K) par une mesure du facteur de qualité et de la fréquence de résonance.
Supraconducteurs (organiques, Tc élevée)
Nous avons poursuivi la caractérisation hyperfréquence des supraconducteurs organiques à caractère bi-dimensionnel de type (BEDT-TTF)2X, [X = Cu(SCN)2 et Cu (N(CN)2)Br]. Pour le composé Cu(SCN)2 nos mesures d'impédance de surface ont suggéré une possible supraconductivité non-conventionnelle en raison d'une dépendance thermique non-exponentielle de la longueur de pénétration; ces mesures sont toutefois controversées puisqu'un autre groupe (Grüner à UCLA) arrive à des conclusions opposées. Pour tenter de lever la controverse, nous avons échangé des cristaux mais chaque groupe a confirmé ses mesures sur les deux matériaux mentionnés ci-haut. Il semble donc vraisemblable que la technique de mesure soit la cause des différences observées. Nous avons testé notre technique sur des supraconducteurs conventionnels, tels le Nb et le PbBi: la dépendance thermique est bien celle d'un supraconducteur de type BCS. Pour le moment nous poursuivons cette caractérisation en présence d'un champ magnétique afin d'étudier l'anisotropie des vortex et leur effet sur la conductivité et la longueur de pénétration.
Nous avons également étudié des supraconducteurs à Tc élevée de type YBCO: nous avons collaboré avec le groupe de UBC pour obtenir simultanément la résistance et la réactance de surface de deux monocristaux de qualité, l'un pur et l'autre dopé. Nous avons ainsi confirmé dans l'état supraconducteur, sur le même cristal et durant la même expérience, le maximum de résistance et la dépendance linéaire de la longueur de pénétration pour le composé pur, puis la progressive disparition du maximum et l'apparition d'une loi en T² pour pour le composé dopé au Zn. Ces observations sont en accord avec de la supraconductivité de type d. Dans l'état supraconducteur, la conductivité thermique présente également un maximum: afin d'identifier l'origine électronique ou phononique, il est important d'effectuer les deux types de conductivité, hyperfréquence et thermique, sur les mêmes cristaux. Nous explorons également l'effet des impuretés sur le maximum observé sur les deux conductivités.
Conducteurs organiques
Nous avons entrepris la caractérisation hyperfréquence des conducteurs organiques à caractère quasi-unidimensionnel (TMTSF)2X, [X = PF6, AsF6 et ClO4] dans le but d'étudier, d'une part l'état onde de densité de spin (ODS) en présence d'un champ magnétique (PF6, AsF6), et d'autre part les phases induites sous champ magnétique (ClO4). Dans le premier cas, les ondes de densité de spin sont facilement désancrées sur la gamme des hyperfréquences et il est possible de suivre l'évolution de la conductivité et de la constante diélectrique en fonction de la température et du champ magnétique: nous avons ainsi confirmé, dans les deux composés cités, l'existence de trois phases ODS en-dessous de 12 K et établi le diagramme de phase magnétique. Nous espérons que ce diagramme aidera à préciser la nature exacte de l'état ODS dans ce type de composé. Quant au ClO4, il devient supraconducteur en-dessous de 1 K dans son état "relaxé"; de multiples phases peuvent alors être induites sous champ magnétique et des oscillations apparaissent sur la résistivité. Nos mesures préliminaires de l'impédance de surface indiquent que les oscillations rapides peuvent être observées sur la résistance et la réactance et nous entendons poursuivre cette étude à plus haut champ et à plus haute fréquence (60 GHz).
Nous avons également poursuivi l'étude des composés moléculaires uni-chaîne M(pc)I qui conservent leur caractère métallique jusqu'aux très basses températures. Nous nous sommes principalement intéressés à la conductivité du H2(pc)I qui présente le caractère métallique le plus prononcé et le début d'une transition métal-isolant en dessous de 3K. Nous avons particulièrement étudié les effets d'un champ magnétique sur cette transition. Nous sommes rendus maintenant à tenter des mesures de conductivité en courant continu sous pression et champ magnétique afin de mieux établir la nature de la transition. De façon parallèle, nous avons analysé la structure par diffusion de rayons X: nous avons montré que, contrairement à ce qui était établi, les chaînes d'iode sont ordonnées entre elles et que la structure globale des composés doit être modifiée avec les conséquences prévisibles sur la structure de bandes. Ce scénario offre l'avantage d'expliquer possiblement l'absence de transition métal-isolant aux basses températures et son apparition sous pression. Bien que de tels systèmes incorporant des moments magnétiques dans leur structure fassent toujours l'objet d'études, nous avons concentré nos efforts sur des composés bi-chaînes à base de pérylène. Ces composés présentent une transition métal-isolant qui est possiblement induite par des interactions magnétiques se produisant sur la chaîne isolante. Nous avons mesuré la fonction diélectrique hyperfréquence en présence d'un champ magnétique et en avons déduit le paramètre d'ordre, le gap électronique, dont la valeur à T=0 n'est pas affectée par le champ. Un modèle théorique est en élaboration pour expliquer ce comportement.
D. Achkir (étudiant au 3e cycle)
M. Dressel (UCLA)
L. Taillefer (Université McGill)
R. Gagnon (Université McGill)
J. Musfeldt (stagiaire postdoctorale)
J.-P. Rheault (stagiaire du 1er cycle)
C. Bourbonnais (professeur)
D. Jérome (Orsay, France)
P. Batail (Orsay, France)
J.-C. Piéri (étudiant au 2e cycle)
M. Matos (stagiaire, Portugal)
R. Henriquès (Portugal)
S. Lefebvre (étudiant au 2e cycle)
J. Thompson (Northwestern)
B.M. Hoffman (Northwestern)
J.-P. Pouget (Orsay, France)
We have continued the microwave characterization of different superconductors, (BEDT-TTF)2X organics, high-Tc YBCO (pure and Zn doped) and conventional Nb and PbBi. In the organics we have identified a behavior of the superconducting state which is not BCS, in contradiction with results obtained by another group (UCLA) on the same compounds but a slightly different technique. Our technique has been tested with success on a conventional superconductor Nb: the results are in agreement with BCS superconductivity. Finally we have measured the surface impedance of high quality YBCO crystals in order to compare the microwave conductivity to the thermal conductivity: we want to identify the origin of the conductivity maximum appearing in both sets of data by following it as a function of impurity concentration. We have studied quasi-1D organic conductors which are good examples of spin density wave systems (SDW), (TMTSF)2X crystals. In the X = PF6 and AsF6 salts, we have identified the SDW phases below 12 K by measuring the microwave conductivity and dielectric constant as a function of magnetic field: a magnetic phase diagram has been deduced. In the ClO4 salt, the microwave surface impedance has revealed fast oscillations in the relaxed state at low temperature when a magnetic field is scanned in the region of the field induced phases. Finally we have pursued the study of 1-D organic conductors which incorporate in their structure local moments, the single chain M(Pc)I molecular metals and the two-chains perylene conductors (per)2M(mnt)2. In the first one we have studied the microwave conductivity as a function of magnetic field in order to investigate the occurrence of a metal-insulator transition at low temperatures and we performed a new structure analysis by X-ray scattering; we found out, in particular, that, contrary to what was generally accepted, the iodine chains are fully ordered at all temperatures with consequent modifications on the band structure analysis. In the second one we have deduced the order parameter, the energy gap, from a measurement of the microwave dielectric constant of the Pt compound in a magnetic field; the thermal and magnetic field dependences of this gap do not follow the usual mean field theory predictions.
Les structures isolantes magnétiques, surtout celles à dimensionalité réduite, ont suscité au cours des années l'intérêt grandissant des chercheurs en raison de propriétés physiques particulières et de la possibilité de tester les modèles théoriques développés pour des structures magnétiques uni- et bi-dimensionnelles. Ces structures présentent généralement des transitions de phase aux basses températures d'où l'intérêt marqué pour celles-ci. Les interactions magnétiques ont des effets sur la plupart des propriétés (élastique, électrique, thermique, mécanique) et leur influence peut être mesurée par une foule de techniques expérimentales et confirmée par des études théoriques diverses.
L'objectif est donc ici d'utiliser les ondes acoustiques (MHz) en vue de déterminer les effets produits par d'éventuelles transitions de phase sur les constantes élastiques des matériaux. On pourra ainsi déduire le diagramme de phase et comprendre les mécanismes d'interaction mis en jeu.
La technique expérimentale consiste en une mesure simultanée de la vitesse et de l'atténuation ultrasoniques (MHz) dans divers composés en fonction de la température (1.6-300 K) et d'un champ magnétique (0-14 Tesla). On utilise, pour ce faire, un interféromètre acoustique de grande précision pouvant fonctionner entre 30 MHz et 1000 Mhz.
Composés magnétiques de type ABX3
Notre intérêt pour le composé CsNiCl3 , quasi-unidimensionnel antiferromagnétique à axe d'aimantation facile, a été dirigé vers l'étude du diagramme de phase magnétique pour diverses orientations du champ par rapport à l'axe facile c, l'effet de l'addition de divers types d'impuretés sur le diagramme et la résonance magnétique dans la phase 1-D. Toutes ces études sont effectuées par propagation ultrasonique et absorption hyperfréquence. La première étude a permis de préciser les modèles théoriques utilisés pour expliquer les différentes phases magnétiques. La deuxième permet d'apprécier l'importance de l'interaction interchaîne et de l'anisotropie magnétocristalline dans l'établissement du diagramme, en particulier la transition spin-flop; en effet, l'addition d'impuretés modifie les interactions magnétiques à longue portée de sorte à changer parfois complètement le diagramme. Finalement la résonance magnétique a permis une mesure de la susceptibilité magnétique dans un système dit à gap de Haldane; on a ainsi pu apprécier la dépendance thermique du gap.
Nous avons aussi étudié un système similaire au composé CsNiF3 qui est un uni-dimensionnel ferromagnétique à plan d'aimantation facile, soit le (CH3)4NNiBr3 (TMNB): ce système, contrairement au CsNiF3, subit une transition structurale vers 140 K et nous nous sommes intéressés à connaître l'influence de cette transition sur les propriétés magnétiques aux basses températures, en particulier l'anisotropie de la susceptibilité et la nature de la transition anti-ferromagnétique vers 2,7 K. Nous avons caractérisé la transition structurale via une mesure de la constante diélectrique et la spectroscopie Raman: nous avons identifié une seconde anomalie vers 95K pouvant être attribuée à l'arrêt de la rotation des groupements méthyle. L'étude des propriétés magnétiques et leur comparaison avec CsNiF3 est en cours.
Matériaux Spin-Peierls
Finalement nous avons entrepris l'étude d'un nouveau composé CuGeO3, qui est le seul matériau non-organique à montrer une transition de type spin-Peierls en-dessous de 14 K. Puisque ce type de transition implique le couplage du système de spins 1-D avec le champ de phonons 3-D, l'étude du couplage magnéto-élastique via la propagation ultrasonique renseigne sur la nature de la transition. Nous avons donc amorcé la caractérisation des constantes élastiques de ce matériau, ce qui représente une première pour ce type de composé car, auparavant, la morphologie des composés organiques rendait impossible l'utilisation de la technique ultrasonique conventionnelle pour étudier de tels systèmes. Jusqu'à maintenant, nous avons étudié trois constantes élastiques, identifié des anomalies à la transition spin-Peierls, puis utilisé le comportement de ces anomalies en présence d'un champ magnétique jusqu'à 14 Teslas pour obtenir le diagramme de phase. Ce diagramme a été obtenu avec beaucoup de précision relativement à d'autres techniques; il est comparable à ce qui est obtenu pour les autres composés spin-Peierls mais nous avons identifié une nouvelle transition grâce à une anomalie supplémentaire apparaissant sur la constante élastique qui correspond à la direction de dimérisation. Cette étude sera poursuivie dans le but d'identifier les comportements thermiques des autres constantes élastiques, puis les effets d'addition d'impuretés sur le diagramme de phase.
Y. Trudeau (étudiant au 3e cycle)
M.L. Plumer (attaché de recherche)
A. Caillé (professeur)
D. Sénéchal (professeur)
J. Takeuchi (Japon)
J.-P. Renard (Orsay, France)
A. Revcolevschi (Orsay, France)
R. Gélinas (étudiant au 2e cycle)
M. Castonguay (technicien)
J.L. Musfeldt (stagiaire postdoctorale)
J. Beerens (professeur)
We have studied the angular dependence of the magnetic phase diagram
of CsNiCl3 by the ultrasonic method and compared it with the predictions
of models. We have characterized the phase diagram of doped CsNiCl3
crystals with Fe, Co and Mg in order to study the alteration of
the different magnetic interactions. We have also studied the
magnetic susceptibility of CsNiCl3, a Haldane gap system, by measuring
the electron spin resonance in the paramagnetic phase. We have
characterized the structural phase transition appearing in TMNB
in order to appreciate the effects on the magnetic properties.
Finally we have investigated a spin-Peierls system CuGeO3 by an
ultrasonic technique: we mapped out the magnetic phase diagram
and identified a new transition within the dimerized phase.
Denière mise à jour, 13 janvier 1997
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des membres du C.R.P.S.
Denière mise à jour, Gilbert Vachon, 21 novembre 1995